Fundamental investigations of cobalt oxide model catalysts: - from studies under ultra-high vacuum to electrochemical environment

Research output: Book/anthology/dissertation/reportPh.D. thesisResearch

  • Jakob Fester

De bedste nuværende katalysatorer til rensning af udstødningsgas for CO og til produktion af H2 som bæredygtigt brændstof gennem elektrokemisk spaltning af vand består af sjældne ædelmetaller. En målrettet indsats inden for de seneste årtier har dog ført til opdagelsen af lovende alternativer baseret på lettere tilgængelige og mindre kostbare grundstoffer, som vil kunne danne grundlag for en revolutionerende, global implementering af et energisystem, hvor omdannelsen af vedvarende energi til H2 vil være en af grundpillerne. For at kunne udnytte nye materialer effektivt og udvikle bedre katalysatorer på baggrund af en rationel tankegang er der imidlertid stort behov for en bedre forståelse af de dybereliggende reaktionsmekanismer på atomart niveau end vi har i dag.

I nærværende Ph.d.-projekt har målet været at belyse netup de elementære strukturelle- og kemiske egenskaber af koboltoxider, som har udvist særdeles lovende potentiale som katalysatorer til oxidering af CO og elektrolyse af vand. Studierne har taget udgangspunkt i skanning tunnel mikroskopi (STM) til optagelse af atomart opløste billeder i kombination med fotoelektronspektroskopi (PES) som de primære værktøjer, men er også komplementeret med teoretisk modellering (tæthedsfunktionaleteori, DFT), elektrokemiske målinger (cyklisk voltammetri, CV) og temperaturprogrammeret desorption (TPD).

Arbejdet har ført til udviklingen af model-katalysatorer bestående af lagdelte koboltoxidpartikler syntetiseret på overfladerne Au(111) og Pt(111). Disse partikler er blevet karakteriseret og undersøgt for deres interaktion med O2, H2O og CO samt påvist at katalysere både oxidering af CO og elektrokemisk spaltning af vand. Resultaterne påviser, at kant-atomer og grænsefladen mellem oxid og ædelmetal spiller en særlig rolle for de kemiske egenskaber af materialet og medierer dissociering af både O2 and H2O, reducering af oxiderne samt dynamiske faseovergange - bl.a. til enkelte lag af oxihydroxid, som er den fremherskende tilstand under de elektrokemiske betingelser for elektrolyse af H2O. Konklusionerne er vigtige for vores forståelse af de katalytiske egenskaber af koboltoxider og danner grundlag for fremtidige studier med henblik på potentielt at kunne identificere de nøjagtige underliggende reaktionsmekanismer.

Original languageEnglish
Number of pages226
Publication statusPublished - 28 Jun 2018

See relations at Aarhus University Citationformats

ID: 126410181