Fluorescence Control at the DNA / Polymer Interface

Research output: Book/anthology/dissertation/reportPh.D. thesisResearch

Centralt for arbejdet præsenteret her er to materialer; konjugerede polymerer og DNA. Det har generelt været en vigtig opgave at opnå strukturel kontrol over konjugerede polymere, siden de besidder en stærk relation mellem fotofysiske egenskaber og struktur. Arbejdet omkring dette emne har spændt over flere forskellige størrelses skalaer - fra faststofs strukturer til enkelt molekyle niveau. På den anden side, er præcis rumlig kontrol bagt ind i DNA-nanoteknologi feltet grundet DNA’s natur. Dog er DNA ikke fotofysisk aktivt i sig selv, hvorfor kreationen af DNA baserede fotonik er afhængig af DNA funktionaliserede fotofysiske aktive materialer.

Arbejdet præsenteret i denne afhandling kredser omkring en DNA funktionaliseret konjugeret polymer ved navn poly(APPV-DNA). Tilstedeværelsen af DNA på hver monomer enhed på denne polymer gør den kompatibel med DNA-nanoteknologi, hvilket muliggør dens brug i DNA baserede applikationer. Hovedmålet bag forskningen præsenteret i denne afhandling er at opnå kontrol over fluorescens egenskaberne bag poly(APPV-DNA) ved polymer / DNA grænsefladen.

Fluorescens kontrol blev opnået for polymer materialet i forskellige niveauer. Først påviste vi via studier på ensemble niveau at vi kunne etablerede kontrol over poly(APPV-DNA). Vi viser at aggregerings tilstanden af poly(APPV-DNA) kan blive kontrolleret via ion og sekvens specifikke DNA interaktioner. MgCl\textsubscript{2} blev påvist at kunne medierede aggregering af polymeren, hvorimod DNA medierede af-aggregering. Dermed opnåede vi egenskaben til at kontrollere aggregeringstilstanden af polymeren hvorigennem dens fluorescensegenskaber kan blive kontrolleret.

Fluorescens kontrol af materialet blev også opnået ved enkelt molekyle niveau. Her præsenterede vi origami-overflade bundne poly(APPV-DNA) polymere som en platform til at undersøge enkelte polymere i vandig opløsning. Både enkelte og aggregerede polymer kunne blive undersøgt ved denne metode gennem kombinationen DNA-origami design og buffer udskiftning. Desuden etablerede vi kontrol over platformen ved at kunne inducere af-aggregering af præ-aggregerede polymere, intramolekylær aggregering af enkelte polymere og ved design af en origami platform der er mere aggregerings resistent. Platformen tillader os også at skelne imellem forskellige typer af polymer aggregater ved at følge deres strukturdynamik, hvilket medfører en ny måde at måle konjugerede polyelectrolyt baserede aggregater.

Sidst nævnt blev fluorescens kontrol også opnået på applikations niveau. To forskellige applikationer der gjorde brug af poly(APPV-DNA) blev undersøgt. Først blev poly(APPV-DNA) undersøgt for dets lys amplifikations effekt på molekylært plan. Ved at bruge strategierne for polymer kontrol opnået i de forrige studier, blev en afhængighed imellem polymer struktur og lys amplifikations effekten observeret. Desuden blev det påvist at en enkelt polymer kunne forstærke lyset fra et enkelt farvestof med en faktor 3, eller forstærke lys udsendelse af to farvestoffer samtidigt med en faktor 2.9.

Poly(APPV-DNA) blev også brugt som en lys leder, ved at bruge den som energi bro imellem to typer af farvestoffer; en såkaldt energi donor og acceptor til polymeren. Vi fandt at polymeren kunne lede lys op til 22 nm, hvilket repræsenterer en forbedring over tidligere forsøg på at skabe DNA baserede lys ledere baseret på molekylære farvestoffer.
Original languageEnglish
Number of pages202
Publication statusPublished - Mar 2019

See relations at Aarhus University Citationformats

ID: 137335744